南科大《Nature Commun》：QLED的"上转换电致发光"工作机理！

奋斗的小鸟

在量子点发光二极管中观察到上转换电致发光，其中发射光子的能量高于激发电子的能量。南方科技大学陈树明团队通过研究热能对电荷注入动力学的影响来研究其机理。基于与温度相关的电致发光结果和理论分析，作者发现在亚带隙电压下，通过热辅助热离子发射机制，空穴可以成功注入量子点，从而实现器件的亚带隙开启和上转换电致发光。进一步的理论推导和实验结果证实，热辅助空穴注入是上转换电致发光的普遍机制。这项工作揭示了电荷注入过程及亚带隙开启机制，为开发功率转换效率超过100%的上转换器件铺平了道路。相关论文以题目为“Thermal assisted up-conversion electroluminescence in quantum dot light emitting diodes”发表在Nature Communications期刊上。
论文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-28037-w



过去十年见证了量子点发光二极管（QLED）的快速发展，由于其自发光且具有高色彩饱和度、高效率和低成本可加工性的优点，被认为是下一代显示器的理想候选者。典型的QLED包括一个p型聚合物空穴传输层（HTL）、一个QD发射极和一个n型ZnO电子传输层（ETL），它们依次堆叠并夹在透明阳极和金属阴极之间。通过施加电压，电子和空穴可以克服势垒并注入量子点，从而形成电子-空穴对（激子），这些电子-空穴对受其库仑引力约束。激子的辐射复合导致产生能量为hν的光子，其大致等于或略小于量子点的带隙能量（E g）。由于光子是由电子转换而来的，因此，在V的外加电压下，注入电子的能量应等于光子的能量。然而，人们观察到在典型的QLED中，诱导620 nm红色发射的开启电压可以低至1.2V，这远小于2 V的带隙电压，这意味着能量为1.2 eV的电子可以上转换为2.0 eV光子。可以观察到亚带隙开启和上转换EL现象，但其机制尚不清楚，仍在讨论中。
对于由亚带隙电压驱动的典型QLED，向量子点中注入电子相对有效，但由于异质结势垒的存在，向量子点中注入空穴极其困难，因此大多数空穴必须在量子点/HTL的异质界面处累积。因此，揭示空穴注入过程是解开上转换EL机制的关键。大多数报告得出结论，空穴注入量子点是通过俄歇辅助过程实现的，在该过程中，注入的电子和累积的空穴之间形成的界面激子共振地将其能量转移到近端空穴，从而为空穴提供额外的能量，并帮助它们克服势垒并注入量子点。在这样的过程中，一个量子点激子的形成应该消耗一个界面激子，因此最大内部量子效率（IQE）被限制在50%，因此，假设典型的输出效率为20~25%，最大外部量子效率（EQE）低于10%。（文：爱新觉罗星）



图1与温度相关的EL特性。



图2 QLEDs中的电荷注入过程。



图3不同结构QLED中的上转换EL。

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